走査型非線形誘電率顕微鏡(SNDM)の原理

走査型非線形誘電率顕微鏡は私たちの研究室で開発中の新規でユニークな顕微鏡です。英語ではscanning nonlinear dielectric microscopyといい、略してSNDMと呼んでいます。SNDMは強誘電体の分極分布をナノスケールで観察できる顕微鏡です。SNDMは既に実用化されており市販もされていますが、現在もさらなる分解能向上やSNDM原理をベースに様々な分野への応用を進めています。まずはその原理を簡単に説明しましょう。

非線形誘電率とは?

物質は電気の伝えやすさに関して導体、半導体、絶縁体に分類されます。絶縁体は誘電体とも呼ばれ、外部から電場を印加しても電流は流れません。しかし、電流は流れなくても、クーロン力により物質内部での電荷の偏りを生じることが知られています。これは物質を構成する原子や分子は、原子核、電子、イオンといった電荷を持った粒子から構成されるためです。この現象は分極と呼ばれます。外部電場に対する電荷の偏りやすさは、物質によって異なり、これを特徴付ける量は誘電率と呼ばれます。




分極をイメージするため、正の電荷と負の電荷がバネでつながれている状況を考えます。ここでは強誘電体のように外部電場がゼロでも分極を持つ(自発分極)物質を想定します。外部電場を増加させると、正負の電荷はクーロン力を受けるため互いに反対の向きにバネの復元力と釣り合う位置まで変位します。外部電場が小さいとき、その変位量は外部電場に比例します。実は誘電率はその比例定数に相当するものです。しかし外部電場が大きくなるとどうなるでしょうか?













誘電率を定数とみなすのは、一種の一次(線形)近似であり、現実には誘電率は外部電場に依存して変化します。このような物質の外部電場に対する非線形応答を次式のようにテーラー展開を用いて表すとき、各非線形項の係数ε3、ε4、…を非線形誘電率と呼びます。ε2は線形の(通常の意味での)誘電率です。SNDMはこの非線形誘電率を測定する顕微鏡です。

非線形誘電率を測定すると何がわかるでしょうか?実は、奇数添字の非線形誘電率ε3、ε5、…は強誘電体の自発分極の向きに依存して符号が変化することが知られています(ご存知の方は強誘電体の右図に示すD-Eヒステリシスループを思い出してください)。つまり、非線形誘電率を測定できれば強誘電体の自発分極の向きがわかるのです。








どうやって非線形誘電率をはかるのでしょうか?

 非線形誘電率を測定する一つの方法は、その物質を用いたキャパシタを作り、電圧に対する容量の変化を測定する方法です。簡単のために図のような平行平板キャパシタを考えます。外部から交流電場 E=Epcos ωpt を印加したとき、元の静電容量に対する微小な静電容量変化の割合は、右の図内の式で与えられます。この式から、印加した交番電界に比例して変化する成分を抜き出すと最低次の非線形誘電率ε3が測定できることが分かります。また、もし印加交流電界の2倍の周波数で変化する成分を抜き出すと更に高次の非線形誘電率ε4が測定できます。しかしながら、その誘電率の変化は極めて小さく、一般的には元の値の100万分の1(10の-6乗)程度に過ぎません。

そんな僅かな静電容量変化を精度良く測定できるのでしょうか?

 実は、周波数変復調(FM)を利用すると、それが可能となります。求めたい静電容量の変化を周波数の変化に変換するためには、測定する試料にコイルを接続してLC共振回路を構成します。このLC共振回路の共振周波数fは、静電容量CとコイルのインダクタンスLを用いて次式のように表せます。

 したがって、キャパシタに電界がかかったときに非線形静電率の存在によって静電容量が僅かに変化すると、その変化は共振周波数の変化に変換されることになります。いろいろな物理量を測定する装置がありますが、周波数の測定は比較的安価な装置で、高い精度の測定を実現することができます。また、周波数はミキシングすることで、変化している桁のところだけを抜き出して計測することができます。これは元々の周波数が高い場合でも、小さな周波数変化が測定できることを意味します(10GHzのBS放送の信号で約1KHzの音声信号の情報を抽出することができることと同じです)。

非線形誘電率の2次元的な分布を測定するには?

 分極の2次元分布を測定するためには探針(プローブ)を用います。つまり、先ほどの平行平板コンデンサの極板の一方を金属の探針に置き換え、探針で強誘電体の表面をなぞれば(走査といいます)よいのです。場所毎の周波数変化から、ε3の2次元分布を描くことで、分極分布が得られます。したがってSNDMは走査型プローブ顕微鏡の一種として分類することもできます。SNDMのプローブは、リング状のグランド電極と研磨した先端がナノメートルのスケールで鋭く尖った探針、それに外付けのLとCが帰還増幅器に接続された回路構成となっています。金属探針の先端から試料を貫通してリング電極へたどる電界のパスがありますが、これが容量(キャパシタ)となります。この容量と、LとCにより発振周波数が決まる発振器が構成されています。試料の誘電率が変わると探針とリング電極間の容量が変化するため、発振周波数が変化します。当研究室で開発したSNDMのプローブは、様々な工夫により、実に10のマイナス23乗 ファラドという、極めて小さな容量変化を測定することが可能にしています。












SNDMの装置構成

 SNDMの装置全体の構成を下図に示します。ステージとリング(および探針)間に交流電界を印加すると、探針直下の静電容量が変化し、さらにプローブの発振周波数も変化します。この周波数変化を伴った信号(FM信号)は復調器によって普通の電圧が変化する信号に変換します。この電圧信号から印加電界と同じ周波数の信号成分を抽出するのですが、このときにはロックインアンプという装置を用います。ロックインアンプによって検出された信号の符号がプラスかマイナスかが分かれば、今まで述べてきた原理によって強誘電体の分極がプラスの面なのか、マイナスの面なのかが分かることになります。さらに、2次元的な分極の分布が知りたい場合には。プローブで試料表面を走査しながら各点で分極の向きを調べ、それらのデータを計算機に取り込んで分極分布を可視化することができます。

 SNDMの原理の説明は以上です。当研究室には様々なSNDMを開発していますが、基本はどれも同じです。それでは、引き続くページでは、磁気記録を超える記録密度を達成する強誘電体プローブデータストレージ、原子双極子モーメント観察が可能な超高真空非接触SNDM、SNDMを応用した電子デバイス計測について紹介します。